태양에너지 활용법, 솔라용 실리콘 잉곳 대량생산기술에서 해답찾다!

화석에너지를 대체할 수 있는 청정대체에너지원으로서 태양에너지를 활용하기 위해서는 저가의 태양전지 양산기술 개발이 선행돼야 한다. 따라서 여기서는 각종 실리콘 태양전지 기판소재로 쓰이는 실리콘 잉곳을 저비용 고품질로 생산할 수 있는 핵심 제조공정에 대해 기술하고자 한다. 특히 최근 일본 및 유럽 선진국에서 채택, 집중 연구를 통한 상용화에 성공했을 뿐 아니라, 국내에서도 상용화를 서두르고 있는 전자기연속주조법에 의한 SG(Solar Grade) 다결정 실리콘 잉곳 제조기술을 보다 구체적으로 살펴볼 계획이다.

문 병 문 한국생산기술연구원 생산기반기술연구본부 주조기술연구부 연구원

현대 산업구조의 특성상 석유, 석탄, 천연가스 같은 화석연료와 핵연료 등의 폭발적 사용량 증가로 환경오염이 매우 심각한 상태에 이르렀다. 이에 따라 1997년 교토 의정서를 채택, OECD 가맹국들은 온실가스 배출량을 의무적으로 1990년 대비 5% 감축하기로 합의한 데 이어 2005년 러시아의 비준으로 발효됐다. 이는 곧 기존 화석연료를 대체할 청정에너지 자원이 절실해졌다는 것을 의미한다. 일본, 미국, 유럽 등 선진 각국은 70년대 오일쇼크 이후 대체에너지 개발·보급에 지속적으로 투자해 오고 있는데, 그 중 가장 현실적인 대안으로 각광 받고 있는 분야가 태양광발전이다.

하지만 태양광발전은 낮은 변환효율과 높은 초기 설치비용으로 인해 정부 차원의 보급정책이 없는 나라의 경우 널리 보급되고 있지 못한 상황이다. 이 때문에 화석에너지를 대체할 수 있는 청정대체에너지원으로서 태양에너지를 활용하기 위해서는 저가의 태양전지 양산기술 개발이 선행돼야 한다.

따라서 여기서는 각종 실리콘 태양전지 기판소재로 쓰이는 실리콘 잉곳을 저비용 고품질로 생산할 수 있는 핵심 제조공정에 대해 기술하고자 한다. 특히 최근 일본 및 유럽 선진국에서 채택, 집중 연구를 통한 상용화에 성공했을 뿐 아니라, 국내에서도 상용화를 서두르고 있는 전자기연속주조법에 의한 SG(Solar Grade) 다결정 실리콘 잉곳 제조기술을 보다 구체적으로 살펴볼 계획이다.

태양광발전이 대체에너지로서 널리 보급되기 위해서는 태양전지 변환효율의 대폭 향상과 생산원가의 획기적인 절감이 병행돼야 한다. 특히 그 중에서도 전체 태양전지 가격의 70%(그림 1)을 가까이 차지하고 있는 실리콘 기판을 기존보다 훨씬 저렴하게 제조할 수 있는 기술개발이 절실하다.

현재 태양전지용 기판을 제조하는 방법은 크게 단결정법, 다결정법, 기판성장법, 박막법으로 대별된다. 이중 1990년대 중반까지는 우수한 변환효율로 인해 단결정법이 가장 많이 쓰였으나, 최근 불순물 제거기술, 결정립계 처리기술, 셀 공정기술 등의 발전과 제작비용의 이점 때문에 다결정법이 주로 쓰이고 있다.

기판성장법과 박막법은 단결정법과 다결정법에서 제조된 잉곳을 기판으로 절단하는 공정을 생략하고 재료손실을 줄여 생산가격을 낮출 수 있다는 장점이 있지만, 기판성장법(Sheet growth technology)의 경우 불순물 혼입 때문에 변환효율이 낮아 아직까지 널리 상용화되지 못하고 있는 실정이다.

박막법 역시 낮은 변환효율과 높은 초기 설비투자비, 감가상각비 회수 등의 문제로 광범위하게 적용되지 못하고 있는 실정이며, 최근 장비개발 등 원가절감 노력에 힘입어 점차 보급이 확대되고 있는 추세다.

단결정 실리콘 잉곳 제조법

단결정 실리콘을 성장시키는 방법으로는 CZ법(Czochralski법)과 FZ법(Floating zone melting법)이 널리 사용돼 왔다(그림 2, 3). 고 순도로 정제된 다결정 실리콘을 석영 도가니에 넣고 흑연저항 발열체를 사용해 용융상태로 유지하며 상부에서부터 종자 단결정을 서서히 하강시켜 용탕의 상단에 접촉시킨다. 이를 잘 교반하면서 서서히 종자 단결정을 끌어 올려 종자 단결정과 같은 결정방향을 갖는 단결정을 얻는 방법이다. 실리콘은 일정한 온도 이상으로 올라가기 전까지 유도가 되지 않기 때문에 실리콘의 유도현상만으로는 유도로를 통해 용해할 수 없다. 이때 흑연 도가니를 사용하면 우선적으로 흑연이 유도로에 의해 가열되고, 흑연 도가니의 가열에 의해 실리콘이 가열된다. 고온이 되면 흑연 도가니의 가열 및 실리콘의 유도에 의해 원하는 온도까지 올리면서 용해할 수 있다.

실리콘 결정 중의 탄소 및 산소 농도를 감소시키기 위해 도가니 내벽을 Si3N4로 라이닝 하는 방법과 자기장을 사용해 열대류에 의한 Striation을 제거하는 방법들이 개발됐다. 이러한 CZ법은 고품질이면서도 직경이 큰 실리콘 결정을 생산할 수 있어 가장 많이 사용되고 있다. 하지만 CZ법은 도가니 가격 및 교체의 문제점과 결정 성장속도가 느리다는 문제점도 지니고 있다.

그림 3에 도시된 FZ법에서는 도가니를 사용하지 않고 실리콘 결정을 제조하기 때문에 다른 어떤 방법보다 고품질의 실리콘 단결정을 성장시킬 수 있다. 일반적으로 단일 턴 코일을 사용하는 유도가열 방식이 채택되고 있는데, 그 주파수는 3~4MHz이다. FZ법의 경우는 CZ법의 경우 탄소와 산소의 농도가 각각 1017과 1018atoms/㎤ 수준인 반면 FZ법에서는 이를 약 1/100 수준으로 줄일 수 있어 그 결과 100kΩcm의 비저항을 갖는 단결정을 제조할 수 있다. 한편 CZ법보다 결정 성장속도가 빠르다는 장점이 있지만 잉곳을 성장시킬 수 있는 질량이나 크기에 제한이 있어 CZ법보다 많이 쓰이지는 못한다. 즉 용융 실리콘에 작용하는 중력과 표면장력, 그리고 고주파에 의한 로렌쯔 힘이 균형을 유지하기 때문에 직경을 크게 하는 데 한계가 따르게 된다.

이상에서 알아본 바와 같이 단결정 실리콘 잉곳으로부터 만들어지는 태양전지는 단결정 제조공정의 특성상 제조단가가 높기 때문에 반도체급 실리콘보다 그 순도나 결정성이 낮다. 하지만 실리콘 기판의 가격을 낮추기 위한 노력, 즉 다음에 소개될 비교적 저가의 캐스팅법이나 기판상 성장법에 의해 기판을 제조함으로써 결정성장 공정 단가를 줄이고자 하는 연구가 이뤄지고 있다.

다결정 실리콘 잉곳 제조법

그림 4는 Bridgman법에 의해 다결정 실리콘 잉곳을 제조하는 장치의 개략도이다. 성장로의 윗부분은 용융점 이상의 고온이고 아랫부분은 융점보다 낮은 저온인 이중로를 사용, 용융상태에 있는 실리콘을 상부로부터 하부로 서서히 이동시키면서 잉곳을 성장시키는 방법이다. 용기의 맨 끝에서 몇 개의 결정핵이 성장하고 응고가 진행되는 도중 성장 방향에 유리한 방향을 갖는 몇 개의 단결정들이 모여 자라게 되는 것이다. 이 방법은 로의 보수나 온도 제어가 용이하며, 용기의 직경을 크게 하면 큰 직경의 잉곳을 얻을 수 있는 장점이 있다.

그림 5는 일방향응고법으로 실리콘 잉곳을 제조하는 장치를 나타낸다. 상부 유도로에서 먼저 실리콘을 용융시킨 다음 가열된 하부 주형에 부어 서서히 응고시킴으로써 다결정 실리콘 잉곳을 얻는다. 아래쪽 주형의 바닥을 수냉함으로써 주형에 부어진 실리콘이 아래쪽부터 서서히 응고하여 상부까지 결정이 자라 올라 지향성응고를 이루게 된다.

일방향응고법은 제조기술이 간단하고 장치비가 저렴하며 생산성이 높은 동시에 태양전지의 형상과 같아 부착효율을 높일 수 있는 사각 실리콘 잉곳을 제조할 수 있는 장점이 있다. 이 때문에 다결정 태양전지 제조법의 하나로 크게 각광 받아 왔다.

하지만 흑연주형으로부터 탄소 혼입에 의한 오염문제가 있으며 주형을 1회 이상 사용하기 곤란한 점이 단점으로 지적된다. 따라서 이를 방지하기 위해 주형의 내벽에 BN, CaCl2, Si3N4 등을 피복, 도가니와 주형재료로부터의 불순물 혼입을 배제하려는 연구가 시도됐다.

기판상 성장법과 박막 태양전지 제조법

기타 실리콘 기판 또는 태양전지 제조법으로는 기판상 성장법과 박막 태양전지 제조법이 있다. 기판상 성장법은 잉곳 성장과정을 거치지 않고 실리콘 용탕으로부터 바로 기판을 생산하기 때문에 재료 손실 없이 결정질 실리콘 기판을 얻을 수 있다. 또한 실리콘 재료의 사용을 더욱 줄여 태양전지의 생산원가를 절감하기 위해 개발되고 있는 방법이 박막 태양전지인데, 저가의 대면적 기판 위에 실리콘 박막을 입혀 태양전지를 제작하게 된다.

그림 6은 가장 대표적인 기판상 성장법인 EFG법을 나타내고 있는데, 잉곳 성장법에 비해 직접 실리콘 기판을 주조함으로써 잉곳 결정의 절단공정이나 연마에 의한 재료 손실, 그에 따른 생산비를 절감할 수 있다. 또 사각형의 기판을 직접 생산함으로써 원형의 기판을 사용하는 경우 손실되는 재료의 양도 최소화할 수 있다는 장점을 가진다. 실용화 예로는 독일의 RWE사 등에서 EFG법으로 태양전지를 제조하고 있는 것으로 알려져 있다.

하지만 이 방법은 일정한 두께의 기판을 생산하기 위한 온도나 성장 속도 등의 조절이 매우 까다롭다는 게 단점이다. 이러한 공정상의 까다로움은 생산성 향상 및 제조비 감소를 구현하는 데 한계를 초래하게 된다. 예를 들어 EFG법은 액상 실리콘의 모세관 현상을 이용해 흑연 다이의 얇은 틈새로 올라온 실리콘을 위쪽으로 천천히 끌어올리면서 응고시켜 연속적으로 기판을 제조하는 방법이다. 그런데 이 경우에 일정한 두께의 기판을 얻기 위해서는 다이의 설계가 매우 까다롭고 또한 온도구배나 성장속도 등의 조건을 정확하게 조절해 줘야만 한다.

전자기연속주조법에 의한 다결정 실리콘 잉곳 성장법

위에서 언급한 이러한 현존기술의 문제점들을 해결하기 위해 최근 일부 선진국을 중심으로 집중적으로 연구 개발되고 상용화되기 시작한 방법이 그림 7과 같은 전자기연속주조법에 의한 다결정 실리콘 잉곳 제조법이다. 이 때 사용되는 도가니는 수직 방향으로 여러 개의 슬릿이 나 있으며, 내부가 수냉 되는 냉도가니(Cold crucible)를 사용한다(그림 8). 슬릿이 없으면 표피효과에 의해 고주파 코일의 자기장 변화에 의해 발생하는 유도전류가 도가니 외부 면에만 집중돼 자기장이 내부의 장입재에는 미치지 않으므로 장입재에는 유도전류가 발생하지 않는다. 냉도가니를 사용함에 따라 실리콘 장입재에 유도전류가 유기되어 저항열이 발생하며(Joule effect), 또한 유도전류는 외부 고주파 코일에서 가해지는 자기장과의 작용으로 자기압이 발생(Pinch effect), 도가니 벽면과 무접촉으로 용해주조가 가능하게 된다(그림 9).

전자기연속주조법을 사용하게 되면 불순물 혼입을 억제할 수 있고, 도가니 재료의 손실이 없으며, 그로 인해 도가니의 교체공정을 생략하며 빠른 생산속도로 다결정 잉곳을 연속 제조할 수 있는 장점이 있다. 일본의 SUMCO사는 이러한 전자기연속주조법을 뉴-선샤인 계획 이래 지속적으로 연구 개발해 현재 30cm각형 다결정 실리콘 잉곳을 2.5mm/min 생산속도로 제조하고 있는 것으로 보고되고 있다(이 때 동일 시간당 생산속도를 종래의 잉곳 제조법과 비교해보면 CZ법의 7~15배, 일반적인 casting법의 약 5배에 이름). 프랑스의 경우도 Madylam 연구소를 중심으로 연구를 수행 현재 25cm각형 다결정 실리콘 잉곳을 3~5mm/min의 생산속도로 제조할 수 있는 기술개발을 완료해 생산을 개시한 것으로 보고됐다. 한편 국내에서도 한국생산기술연구원에서 본 기술을 개발해 국내사에 이전, 실용화를 서두르고 있으며 상용화를 목전에 두고 있다.

그림 10은 국내에서 개발된 Si 잉곳 제조용 전자기연속주조(EMCC) 장치의 파일럿장치 및 사양을 나타낸 것이다.

고생산성 SG급 Si 웨이퍼 소재의 차세대 제조기술인 EMCC법(생산성 5배 향상, 제조원가 50% 저감 효과)은 아직 상용화 개시단계로, 선진국과의 기술격차가 적고 상용화에 있어서도 단기간 내 선진국과 경쟁 가능한 미래 유망기술이다.

이러한 EMCC법에 의한 SG급 Si 웨이퍼 소재의 양산기술이 실용화될 경우 1990년대 중반 이후 연평균 35% 이상 폭발적인 성장세를 지속한 2004년 생산량 1,256MW(79억달러)에 도달, 2013년 9,700MW(308억달러, 2002년 메모리 반도체 시장과 동일 규모)로 성장 예상되는 세계 태양광발전 산업에 진입, 수출 및 고용을 창출할 수 있는 획기적인 교두보를 확보할 수 있을 전망이다.

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